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(홍지현 교수, 임국현 박사)
 

“산소를 잡아라!” 리튬이온배터리 수명 늘린 비결

- POSTECH 홍지현 교수팀, 산소 방출 억제를 통한 망간계 양극재의 장수명 구현

POSTECH(포항공과대학교) 친환경소재대학원 배터리공학과 홍지현 교수, 임국현 박사 연구팀은 차세대 리튬이온배터리(Lithum-ion-battery, LIB) 양극재로 주목받고 있는 ‘리튬과잉층상구조소재(LLO)1)’의 내구성을 향상시키는 전략을 개발해 배터리의 수명을 늘리는 데 성공했다. 이번 연구는 에너지 분야 학술지인 ‘에너지 & 환경과학(Energy & Environmental Science)’에 게재됐다.

리튬이온배터리는 전기자동차와 에너지 저장 시스템(ESS) 등 여러 분야에서 핵심적인 역할을 하고 있다. LLO는 니켈 기반 양극 소재에서 니켈과 코발트 함량을 줄이고, 리튬과 망간의 함량을 높여 기존 대비 20% 더 높은 에너지 밀도2)를 제공한다. 또한, 코발트와 니켈의 사용을 줄여 경제적이면서도 지속 가능한 대안으로 떠오르고 있지만, 배터리의 충·방전 과정에서 용량 감소와 전압 저하로 인해 성능이 떨어지는 문제가 있었다.

이와 관련하여 최근 여러 연구를 통해 배터리 충·방전 시 LLO 양극재의 결정 구조 변화3)가 배터리 성능 저하를 유발한다는 것이 밝혀졌지만 결정 구조 변화의 정확한 원인은 아직 규명되지 않았다. 그리고, LLO의 구조적 안정성을 높이기 위한 전략들은 이 문제를 근본적으로 해결하지 못해 상용화에 어려움이 많았다.

연구팀은 LLO의 구조 불안정성이 배터리 충·방전 과정에서 방출되는 산소와 관련이 있다는 사실에 주목했다. 연구팀은 양극과 전해질 사이의 계면의 화학 안정성을 강화하면 산소의 방출을 막을 수 있다는 가설을 세우고, 이 가설을 바탕으로 전해질의 조성을 개선함으로써 양극-전해질 계면 안전성을 높이고, 이를 통해 산소의 방출량을 크게 줄이는 데 성공했다.

기존 전해질을 사용하는 경우, 배터리가 300회 정도 충전과 방전을 반복하면 에너지 보존율이 37.1%에 불과하지만, 계면 안정성을 높인 연구팀의 전해질을 사용한 결과, 700회 충·방전 후에도 에너지 보존율이 84.3%로 크게 향상됐다.

또한, 연구팀은 LLO의 표면에서 일어나는 미세한 구조 변화가 소재 전체의 구조에 영향을 미친다는 사실을 밝혀냈다. 이를 통해 배터리 양극의 수명과 성능을 획기적으로 개선할 수 있었으며, 전해질 분해 등 배터리 내부에서 발생할 수 있는 불필요한 반응들도 크게 줄일 수 있었다.

홍지현 교수는 “방사광가속기를 활용해 양극재 입자 표면과 내부의 화학적 · 구조적 차이를 분석함으로써 양극 표면의 안정성이 소재 전체 구조와 배터리 성능에 큰 영향을 미친다는 사실을 밝혀냈다”라며, “이 연구가 차세대 양극재 개발 연구에 새로운 방향을 제시할 것으로 기대된다”라고 말했다.

한편, 이번 연구는 2024년도 재원으로 산업통상자원부 한국산업기술진흥원과 과학기술정보통신부 한국연구재단의 지원을 받아 수행됐다.

1. 리튬과잉층상구조소재(LLO, Li-/Mn-rich Layered Oxides): 리튬배터리 양극 소재 중 하나로 상용화된 기존 층상구조 양극소재의 전이금속 일부가 리튬으로 치환됐다. 가장 널리 사용되고 있는 니켈 기반 삼원계 층상구조 소재와 달리 전이금속의 55% 이상이 망간으로 구성되어 있다.

2. 에너지 밀도: 에너지 소재가 발현할 수 있는 무게당 에너지값으로서, [용량 x 전압]으로 구할 수 있다. 즉 전압 또는 에너지저장용량을 높이면 에너지 밀도 향상이 가능하다.

3. 결정 구조 변화: 충·방전 과정에서 산소 방출, 전이금속 이동 등 다양한 비가역적인 변화에 의해 규칙적인 원자 배열이 바뀌면서 새로운 형태의 상으로 전이가 되는 현상을 의미함. LLO 같은 층상구조 소재의 경우 락솔트 또는 스피넬 상 전이가 일어날 수 있음.